Tritium jako ukazatel pro posuzování infiltrace do zdrojů pozemních vod

1. Úvod

Tritium je radioaktivní izotop vodíku s poločasem přeměny 12,3 let [1]. Je přítomno na zemském povrchu v životním prostředí, a to především jako součást molekuly vody, ve formě HTO (tritiové vody) [2]. Je tedy zapojeno do koloběhu vody a je rozptýleno v hydrosféře i atmosféře.

Tritium může vznikat přirozeně interakcí kosmického záření s atmosférou, nebo může být produkováno lidskou činností – při provozu jaderných zařízení [2, 3]. Kromě toho je množství tritia v životním prostředí stále ovlivněno i atmosférickými testy jaderných zbraní v 50. a 60. letech minulého století, během kterých bylo uvolněno do atmosféry velké množství tritia (celkově asi 186 EBq; 1 EBq = 10¹⁸ Bq) [2, 5]. Po podpisu Smlouvy o částečném zákazu jaderných zkoušek v roce 1963 byla intenzita testů nad zemským povrchem značně omezena, a tím i množství tritia uvolňovaného do atmosféry. V důsledku toho podíl této části tritia nyní setrvale klesá [2, 6, 7]. Z uvedených dat [2] můžeme odhadnout příspěvek tritia z jaderných testů v globálním inventáři pro rok 2022 na 6,4 EBq, po roce 2050 bude příspěvek srovnatelný s množstvím tritia přirozeného původu (1,3 EBq) [2]. Ve srovnání s atmosférickými testy jaderných zbraní jsou ostatní antropogenní zdroje tritia (zejména provoz jaderných elektráren a závodů na přepracování jaderného paliva) v globálním měřítku minoritní a mají spíše lokální význam. Celosvětové výpusti tritia jsou odhadovány na úrovni jednotek až 10 PBq (1 PBq = 10¹⁵ Bq) [2].

Díky vhodným vlastnostem je možno tritium, vyskytující se v životním prostředí, využít jako stopovací látku. Důvodem je výše uvedená skutečnost, že tritium je v určitém množství přítomno na zemském povrchu a v průběhu infiltrace, jak je transportováno do podzemí, jeho množství klesá v důsledku radioaktivní přeměny. Lze jej tak použít k hodnocení migrace a retence podzemní vody. Je široce používáno nejen pro odhad doby zdržení podzemních vod [8], ale také při modelování transportu znečišťujících látek v podzemních vodách [9] nebo pro stanovení původu vod [10].

Cílem tohoto příspěvku bylo vyhodnotit možnosti využití tritia jako ukazatele pro posouzení míry infiltrace do podzemních vod v souvislosti s hodnocením zranitelnosti útvarů podzemních vod z hlediska kontaminace.

2. Metodika

Pro zjišťování objemové aktivity tritia v podzemních vodách bylo na území České republiky vybráno 80 míst, vrtů z monitorovací sítě Českého hydrometeorologického ústavu (ČHMÚ). Jednalo se o vrty spíše mělčí, rozmezí hloubky čerpání bylo od 5 m do 33 m pod povrchem, jeden vrt byl čerpán z hloubky 70 m a jeden byl odebírán z přetoku. Údaje o hloubkách zapuštění čerpadla pro odběr podzemních vod byly poskytnuty ČHMÚ. Vzorky podzemních vod byly odebrány ve spolupráci se vzorkaři, kteří pro ČHMÚ odběry podzemních vod zajišťují, a to vždy třikrát ze stejného vrtu v půlročních odstupech (jaro 2020, podzim 2020 a jaro 2021). Odebírán byl 1 litr podzemní vody do plastové vzorkovnice jako prostý vzorek, vrty byly před odběrem vzorku pročištěny odčerpáním.

Obr. 1: Místa sledování objemových aktivit tritia v podzemních a srážkových vodách

Kromě toho byly za účelem stanovení povrchové úrovně objemové aktivity tritia odebírány vzorky srážek, a to na dvou stanicích (Podbaba a Kocelovice) s měsíční frekvencí po celý rok 2020 a 2021. U srážek se jednalo o slévané měsíční vzorky, odebraný objem vzorku tedy závisel na množství srážek v daném měsíci. Místa odběru vzorků podzemních a povrchových vod jsou zobrazena v mapě na Obr. 1.

Stanovení tritia ve vzorcích podzemních i srážkových vod bylo provedeno podle ČSN EN ISO 9698 [11]. Vzorky byly před analýzou upraveny destilací a elektrolyticky nabohaceny z výchozího objemu vzorku 0,5 l na 20–25 ml. Výjimečně, kvůli nedostatečnému množství vzorku u srážek v některých měsících, bylo nutno krok elektrolytického nabohacení vynechat. Po uvedených předúpravách byly vzorky smíchány se scintilačním koktejlem Ultima Gold LLT (8 ml vzorku a 12 ml scintilačního koktejlu) a uchovávány v temnu po dobu 12 hodin pro omezení chemiluminiscence. Následná měření byla provedena s nízkoúrovňovým kapalinovým scintilačním spektrometrem Quantulus 1220. Relativní účinnost byla asi 28 %, doba měření 600 minut (800 minut pro nenabohacené vzorky). Ke kalibraci přístroje byl použit certifikovaný referenční materiál, jako slepý vzorek byla použita artézská voda s aktivitou menší než 0,07 Bq·l⁻¹. Nejistota stanovení a nejmenší detekovatelná aktivita (c_ND) na hladině významnosti 95 % byla vyjádřena podle ČSN 75 7600 [12]. Dosažená hodnota nejmenší detekovatelné aktivity (c_ND) byla přibližně 0,05 Bq·l⁻¹ (pro nenabohacené vzorky přibližně 1 Bq·l⁻¹). Hodnoty nižší než nejmenší detekovatelná aktivita byly do souboru dat zahrnuty jako hodnota nejmenší detekovatelné aktivity.

3. Tritium ve srážkách

Ve srážkových vodách byla průměrná koncentrace tritia 1,0 Bq·l⁻¹ (vypočtená jako prostý aritmetický průměr), hodnoty se pohybovaly od 0,52 Bq·l⁻¹ do 1,9 Bq·l⁻¹ (po vyloučení jedné odlehlé hodnoty). Dvě naměřené hodnoty v lokalitě Kocelovice byly nižší než nejmenší detekovatelná aktivita, u těchto vzorků nemohlo být z důvodu jeho malého množství provedeno elektrolytické nabohacení. Rozdíl mezi koncentrací tritia v Kocelovicích a Podbabě nebyl statisticky významný.

Naměřené hodnoty jsou v souladu s daty shromážděnými v databázi Global Network of Isotopes in Precipitation [13] i s dalšími zjištěními ze zahraničí [14, 15], tedy potvrzují fakt, že typické koncentrace tritia detekované v současnosti v kontinentálních srážkách střední zeměpisné šířky jsou v kolem 1 Bq·l⁻¹. Stále se jedná o aktivitu mírně vyšší, než je úroveň tritia odpovídající přirozené úrovni tritia ve srážkách, která je pro tyto podmínky odhadovaná na 0,6 Bq·l⁻¹ . Naměřené hodnoty objemových aktivit tritia ve srážkách také navazují na časové řady ze stejných odběrových míst mezi roky 2002–2016 [7] a odpovídají hodnotám měřeným na našem území dříve [16].

Za zmínku stojí také fakt, že v naměřené dvouleté řadě je patrná sezónní fluktuace tritia, kdy v podzimním a zimním období jsou zjišťovány hodnoty objemové aktivity tritia ve srážkách nižší než na jaře a v létě. To je způsobeno režimem promíchávání atmosféry a průnikem stratosférického vzduchu s vyšším obsahem tritia k zemskému povrchu v teplejší části roku [7, 14].

4. Tritium v podzemních vodách

V období 2020–2021 bylo odebráno 238 vzorků podzemních vod a byla v nich stanovena objemová aktivita tritia. Nejvyšší hodnota objemové aktivity tritia byla naměřena v lokalitě Přítluky, a to opakovaně ve všech třech vzorcích, které zde byly v průběhu sledovaného období odebrány (11,1 Bq·l⁻¹, 15,8 Bq·l⁻¹ a 14,9 Bq·l⁻¹). Lokalita se nachází v blízkosti nádrže Nové Mlýny a řeky Dyje, proto lze předpokládat, že je ovlivněna infiltrací povrchové vody, kde je koncentrace tritia zvýšená v důsledku výpustí z Jaderné elektrárny Dukovany do řeky Jihlavy [4]. Pro ověření tohoto předpokladu byly v květnu 2021 pracovníky VÚV TGM, v. v. i., v povrchové vodě v blízkosti lokality Přítluky naměřeny objemové aktivity tritia v rozmezí 7,8 Bq·l⁻¹ až 23,9 Bq·l⁻¹. Proto byly hodnoty zjištěné v podzemní vodě v Přítlukách z následného zpracování dat vyloučeny jako odlehlé. Do hodnocení byly zahrnuty pouze lokality bez přímého vlivu jaderného zařízení.

Obr. 2 Soubor hodnot objemové aktivity tritia v podzemních vodách a ve srážkách

Po vyloučení výše uvedených odlehlých hodnot byla průměrná objemová aktivita tritia naměřená v podzemní vodě 0,58 Bq·l⁻¹ se směrodatnou odchylkou 0,21 Bq·l⁻¹, rozmezí naměřených hodnot se pohybovalo od minimální hodnoty < 0,05 Bq·l⁻¹ do maximální hodnoty 1,2 Bq·l⁻¹. Objemová aktivita tritia nižší než nejmenší detekovatelná aktivita byla zjištěna u 16 vzorků podzemních vod, a to ze tří lokalit (tři vrty v lokalitě Kyselovice, dva vrty v lokalitě Lukavice a jeden vrt v lokalitě Hrdibořice). Soubor hodnot objemové aktivity tritia naměřené v podzemních vodách je znázorněn na Obr. 2, včetně porovnání s vodou srážkovou.

Porovnáme-li hodnoty objemové aktivity tritia v podzemní vodě s objemovými aktivitami naměřenými ve srážkách, je vidět úbytek tritia v podzemních vodách. To je důsledkem toho, že tritium, než pronikne z povrchu do podzemní vody, ubývá v důsledku radioaktivní přeměny a jeho množství je doplňováno jen omezeně, ve srovnání s povrchem (srážkovou vodou). Z objemových aktivit tritia v podzemních vodách je tedy možné odhadnout míru infiltrace srážkové vody. Blíží-li se objemová aktivita v podzemní vodě hodnotám zjišťovaným ve vzorcích srážek, v daných lokalitách lze usuzovat na velmi intenzivní komunikaci podzemní vody se srážkovou či povrchovou. Na druhé straně minimální hodnoty koncentrace tritia (< 0,05 Bq·l⁻¹) indikují velmi omezené pronikání srážek nebo povrchových vod do útvarů podzemních vod.

5. Vyhodnocení vlivu hloubky čerpání podzemní vody na obsah tritia

Za základní parametr ovlivňující komunikaci podzemní vody s povrchem byla považována hloubka, ze které byly odebírány vzorky podzemní vody (h). Z tohoto pohledu byly vzorky rozděleny do čtyř skupin podle naměřené koncentrace tritia a hloubky zapuštění čerpadla pro odběr vzorků:

• 1) ↑³H↓h – Vysoká koncentrace tritia (vyšší než 0,5 Bq·l⁻¹) a mělké vrty (h menší než 20 m)
• 2) ↓³H↓h – Nízká koncentrace tritia (nižší než 0,5 Bq·l⁻¹) a mělké vrty (h menší než 20 m)
• 3) ↓³H↑h – Nízká koncentrace tritia (nižší než 0,5 Bq·l⁻¹) a hluboké vrty (h větší než 20 m)
• 4) ↑³H↑h – Vysoká koncentrace tritia (vyšší než 0,5 Bq·l⁻¹) a hluboké vrty (h větší než 20 m)

Obr. 3 Objemová aktivita tritia v podzemní vodě závislosti na hloubce jejího čerpání

Rozdělení vrtů mezi tyto čtyři skupiny je znázorněno na Obr. 3. Nejpočetnější je skupina 1) – ↑³H↓h, kde zvýšená koncentrace tritia indikuje intenzivní komunikaci podzemní vody a povrchu. V této skupině bylo klasifikováno 55 vrtů. V další skupině, 3) – ↓³H↑h, bylo klasifikováno 7 vrtů (včetně vrtu Lukavice na Moravě, HV 302/1 s hloubkou čerpání 70 m). V těchto hlubokých vrtech je pronikání tritia velmi omezené.

Na druhé straně předpoklad vztahu mezi hloubkou podzemní vody a koncentrací tritia je porušen u skupin 2) – ↓³H↓h a 4) – ↑³H↑h, kde je nutné blíže hledat důvody tohoto stavu. U skupiny 4) – ↑³H↑h to může být skutečnost, že nadložní vrstva, přestože je silná, má strukturu, která umožňuje pronikání povrchových vlivů hluboko do podzemní vody. V této poslední skupině byl klasifikován jen jeden vrt ze sledovaných, a to vrt Lukavice na Moravě, HV 302/2, který má hloubku čerpání 30 m.

Pro skupinu 2) – ↓³H↓h, kde bylo klasifikováno 16 vrtů, lze použít opačné vysvětlení: nadložní vrstvy jsou dostatečně kompaktní a nepropustné, aby účinně oddělily podzemní vodu od povrchu. Může se zde v některých případech jednat i o stav, kdy je na základě hloubky odběru vrt zařazen mezi mělké, ale samotný vrt je mnohem hlubší. Vysvětlení vrtů ze skupiny 2) si vyžaduje do budoucna další analýzy z hlediska skutečné hloubky přítoku vody do vrtu. Faktem ale zůstává, že voda odebíraná z těchto vrtů má omezenou komunikaci s povrchem, ať je to z jakéhokoliv důvodu – důkladný izolátor při povrchu, přítok vody z větší vzdálenosti anebo větší hloubka přítoku vody do vrtu, a tedy delší doba zdržení v horninovém prostředí.

6. Závěr

Infiltrace srážkových vod do vod podzemních znamená doplňování zásob podzemních vod, které je zásadní zejména tam, kde jsou intenzivně využívány. Lze ji ale vnímat i jako potenciální ohrožení kvality podzemní vody kontaminací z povrchu, zvláště u mělkých zvodní.

Samotná hloubka odběru podzemní vody však není jednoznačným ukazatelem míry infiltrace srážkových vod do vod podzemních, roli mohou hrát i další vlivy, jako je charakter hydrogeologické struktury a nadložních vrstev, skutečná doba zdržení podzemní vody v horninovém prostředí apod. Při posuzování infiltrace je tedy nutno vzít v úvahu i další charakteristiky, a objemová aktivita tritia se ukázala být jedním z vhodných parametrů, které lze pro takové hodnocení využít.

Průnik tritia z povrchu byl dle očekávání významný především v mělkých podzemních vodách. Hlubší vrty (čerpání podzemní vody hlubší než 20 m) byly většinou dobře izolovány. Jak lze vyčíst z naměřených objemových aktivit tritia, i mezi některými vrty s hloubkou čerpání nižší než 20 m se nachází lokality, kde je infiltrace vody z povrchu do vody podzemní nízká. Možné vysvětlení důvodů tohoto stavu se musí opírat o individuální posouzení situace a konstrukce každého vrtu. Vrty s nízkými hodnotami objemových aktivit tritia jsou dobře ochráněny před kontaminací, ale doplňování přírodních zdrojů podzemních vod zde může být pomalejší a s delší dobou zdržení.

7. Literatura

1. LUCAS, L.L. a M.P. UNTERWEGER. Comprehensive review and critical evaluation of the half-life of tritium. Journal of Research of the National Institute of Standards and Technology. 2000, roč. 105, č. 4, s. 541–549. ISSN 1044-677X. https://doi.org/10.6028/jres.105.043
2. UNITED NATIONS SCIENTIFIC COMMITTEE ON THE EFFECTS OF ATOMIC RADIATION (UNSCEAR). Sources and effects of ionizing radiation, VOLUME I: SOURCES. Report to the General Assembly, with Scientific Annexes. New York: United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation (UNSCEAR). 2000.
   https://www.unscear.org/docs/publications/2000/UNSCEAR_2000_Report_Vol.I.pdf
3. MAREŠOVÁ, D., E. JURANOVÁ a B. SEDLÁŘOVÁ. Vliv Jaderné elektrárny Temelín na obsah vybraných radionuklidů v povrchových vodách. Vodohospodářské technicko-ekonomické informace. 2020, roč. 62, č. 4, s. 38–43. ISSN 0322–8916, 1805-6555.
4. HANSLÍK, E., D. MAREŠOVÁ, E. JURANOVÁ a B. SEDLÁŘOVÁ. Comparison of balance of tritium activity in waste water from nuclear power plants and at selected monitoring sites in the Vltava River, Elbe River and Jihlava (Dyje) River catchments in the Czech Republic. JOURNAL OF ENVIRONMENTAL MANAGEMENT. 2017, roč. 203, s. 1137–1142. ISSN 0301-4797. https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2017.06.056
5. HANSLÍK, E., D. MAREŠOVÁ a E. JURANOVÁ. Vliv atmosférických testů jaderných zbraní a významných jaderných havárií na obsah radioaktivních látek v povrchových vodách na území České republiky. SOVAK. 2013, roč. 22, č. 10, s. 12–15. ISSN 1210-3039.
6. UNITED NATIONS SCIENTIFIC COMMITTEE ON THE EFFECTS OF ATOMIC RADIATION (UNSCEAR). Sources and effects of ionizing radiation, VOLUME II: Effects. Report to the General Assembly, with Scientific Annexes. New York: United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation (UNSCEAR). 2000.
   https://www.unscear.org/docs/publications/2000/UNSCEAR_2000_Report_Vol.II.pdf
7. MAREŠOVÁ, D., E. HANSLÍK, E. JURANOVÁ a B. SEDLÁŘOVÁ. Determination of low-level tritium concentrations in surface water and precipitation in the Czech Republic. JOURNAL OF RADIOANALYTICAL AND NUCLEAR CHEMISTRY. 2017, roč. 314, č. 2, s. 681–687. ISSN 0236-5731. https://doi.org/10.1007/s10967-017-5410-z
8. WILSKE, C., A. SUCKOW, U. MALLAST, C. MEIER, S. MERCHEL, B. MERKEL, S. PAVETICH, T. ROEDIGER, G. RUGEL, A. SACHSE, S.M. WEISE a C. SIEBERT. A multi-environmental tracer study to determine groundwater residence times and recharge in a structurally complex multi-aquifer system. Hydrology and Earth System Sciences. 2020, roč. 24, č. 1, s. 249–267. ISSN 1027-5606. https://doi.org/10.5194/hess-24-249-2020
9. SIGLER, W.A., S.A. EWING, C.A. JONES, R.A. PAYN, E.N.J. BROOKSHIRE, J.K. KLASSEN, D. JACKSON-SMITH a G.S. WEISSMANN. Connections among soil, ground, and surface water chemistries characterize nitrogen loss from an agricultural landscape in the upper Missouri River Basin. Journal of Hydrology 2018, roč. 556, s. 247–261. ISSN 0022-1694. https://doi.org/10.1016/j.jhydrol.2017.10.018
10. HIYAMA, T., A. DASHTSEREN, K. ASAI, H. KANAMORI, Y. IIJIMA a M. ISHIKAWA. Groundwater age of spring discharges under changing permafrost conditions: the Khangai Mountains in central Mongolia. Environmental Research Letters. 2021, roč. 16, č. 1, s. 015008. ISSN 1748-9326. https://doi.org/10.1088/1748-9326/abd1a1
11. ČSN EN ISO 9698 (757635) Kvalita vod – Tritium – Kapalinová scintilační měřicí metoda. B.m.: Úřad pro technickou normalizaci, metrologii a státní zkušebnictví (ÚNMZ). 2019
12. ČSN 75 7600 (757600) Kvalita vod – Stanovení radionuklidů – Obecná ustanovení. B.m.: Úřad pro technickou normalizaci, metrologii a státní zkušebnictví (ÚNMZ). 2013
13. INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY (IAEA). Global Network of Isotopes in Precipitation. The GNIP Database. Global Network of Isotopes in Precipitation. The GNIP Database. 2022. https://nucleus.iaea.org/wiser/gnip.php
14. CONNAN, O., D. MAIRE, D. HEBERT, L. SOLIER, P. LAGUIONIE, M. ROZET, M. LAMOTTE a D. MARO. Tritium in precipitation on 5 sites in North-West France during the 2017-2019 period. Journal of Environmental Radioactivity. 2020, roč. 212, s. 106129. ISSN 0265-931X. https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2019.106129
15. FÓRIZS, I., Z. KERN, J. CSICSÁK, G. CSURGÓ, G. FÖLDING, Z. MÁTHÉ, J. ORSZÁG, G. SZREDA a R. VENDÉGH. Monthly data of stable isotopic composition (δ18O, δ2H) and tritium activity in precipitation from 2004 to 2017 in the Mecsek Hills, Hungary. Data in Brief. 2020, roč. 32, s. 106206. ISSN 2352-3409. https://doi.org/10.1016/j.dib.2020.106206
16. HANSLÍK, E., B. SEDLÁŘOVÁ a P. ŠIMONEK. Temelín nuclear power plant, South Bohemia - Reference level of hydrosphere, prediction of impact, results from pre-operation period. Radioprotection. 2002, roč. 37, C1.
    https://doi.org/10.1051/radiopro/2002189

Poděkování

Tento článek byl připraven v rámci projektu č. VI20192022142 „Inovativní metody detekce ultranízkých koncentrací radionuklidů k hodnocení zranitelnosti zdrojů pitné vody při jaderné havárii“, financovaného Ministerstvem vnitra ČR prostřednictvím Programu bezpečnostního výzkumu České republiky v letech 2015–2022.